【光學資訊】CsPbBr?鈣鈦礦微腔的連續波非線性調控研究：偏振操控與臨界相變探測的關鍵突破

    鹵化物鈣鈦礦憑借高激子結合能、優異光電響應特性，已成為非線性光學與光子學領域的重要研究對象。然而，該類材料在連續波（CW）激光驅動下的高效、穩定非線性調控，長期以來受限于熱積累導致的材料“漂白”效應及非線性閾值難以達成等問題，成為制約光學晶體管、光存儲器等實用化器件研發的核心技術瓶頸。荷蘭阿姆斯特丹自由大學復雜物質物理研究所納米光子學中心S.Rodriguez團隊，通過構建CsPbBr?鈣鈦礦微腔體系，成功突破這一技術困境，實現了連續波非線性調控的系列創新性成果，相關研究已發表于《NaturePhotonics》期刊，為鈣鈦礦光子學研究開辟了新方向。

    一、實驗平臺構建：高性能鈣鈦礦微腔的設計與特性

    為實現連續波光與物質的強相互作用及精細非線性調控，研究團隊設計并制備了基于法布里珀羅結構的鈣鈦礦微腔系統，其核心設計與性能特征如下：

    1.高反射光場囚禁結構：微腔由兩面分布式布拉格反射鏡（DBR）構成，通過多層不同折射率電介質材料的周期性交替堆疊，實現對特定波長光子的高反射率（近100%），顯著延長光子在腔內的駐留時間，強化光與物質相互作用。

    2.鈣鈦礦功能層制備：腔內嵌入采用化學氣相沉積法制備的CsPbBr?鈣鈦礦晶體，該晶體在低溫環境下呈現正交晶體結構，為后續雙折射效應與非線性調控提供結構基礎。

    3.低溫與可調諧控制：整套微腔系統置于閉循環低溫恒溫器中，確保實驗環境溫度穩定可控；同時通過壓電執行器精確調節DBR鏡間距（即腔長），實現對腔內光場模式的動態調控。

    該微腔系統展現出顯著的雙折射特性：白光透射光譜中，每個縱向共振模式分裂為水平（H）與垂直（V）兩個正交偏振峰，二者的能量差（VH劈裂）可通過腔長調節實現連續變化，最大劈裂值達10.4meV，較傳統GaAs微腔的雙折射劈裂值提升300500倍。這一超大且可調的雙折射效應，為后續非線性偏振操控奠定了關鍵物理基礎。

    二、核心研究成果：連續波非線性調控的三大突破性發現

    基于上述高性能微腔平臺，研究團隊通過系統實驗設計，在連續波驅動下實現了鈣鈦礦非線性調控的三項里程碑式成果，有效破解了長期存在的技術瓶頸。

    （一）首次實現連續波驅動下的光學雙穩態觀測

    光學雙穩態是單模相干非線性光學的標志性現象，其核心特征為系統在特定激光頻率與功率條件下，可穩定存在兩種不同的透射光強狀態，是光存儲、光邏輯運算等功能器件的核心工作原理。研究團隊通過逐步提升入射激光功率，觀測到清晰的非線性演化過程：

    1.線性響應階段（≤10μW）：系統處于線性區，透射光譜呈現對稱洛倫茲線型，無明顯非線性特征，符合線性光學系統的典型響應規律。

    2.非線性萌芽階段（≈100μW）：隨功率提升，共振峰向高頻（正失諧）方向偏移并出現不對稱形變；同時激光頻率掃描的“正向”與“反向”曲線出現偏差，形成微小磁滯回線，表明材料非線性折射率（n?）為負值，光強增加導致折射率降低。

    3.雙穩態形成階段（1mW）：功率提升至1mW時，磁滯回線寬度顯著增加，形成明確的光學雙穩態區域。這是鹵化物鈣鈦礦體系中首次在連續波驅動下觀測到光學雙穩態，直接證實該材料具備穩定、強耦合的連續波非線性特性，為穩態非線性光子器件研發提供了核心依據。

    （二）全范圍偏振調控與多穩態現象的實現

    在單模非線性研究基礎上，團隊進一步探索多模式耦合場景，利用偏振自由度實現對光場狀態的精細操控：

    線性區與非線性區的模式差異：線性區（50μW）內，H與V偏振模式相互獨立、無能量交換；當入射功率提升至5mW（非線性區），兩模式通過非線性耦合產生關聯，H模式透射功率下降時，V模式透射功率呈現互補性上升，直接證明模式間存在非線性能量轉移，這一現象在傳統線性光學體系中完全被禁止。

    全范圍偏振旋轉與多穩態：通過引入“偏振襯比”參數（取值范圍+1至1，分別對應純H偏振與純V偏振），追蹤系統偏振態演化軌跡發現：僅通過掃描激光頻率，即可實現輸出光偏振態從接近純H（狀態1）到接近純V（狀態3）的近乎180度全范圍旋轉；反向掃描過程中，系統演化軌跡未沿原路徑返回，暗示特定驅動條件下存在“三穩態”（三種穩定工作狀態）。該成果使CsPbBr?微腔的功能性比肩GaAs腔、光纖腔等成熟非線性平臺，為偏振編碼光開關、光邏輯門研發提供了新方案。

    （三）基于光學磁滯的臨界相變特征探測

    為揭示連續波非線性的物理起源，研究團隊聚焦單模系統（純H偏振驅動），通過測量光學磁滯面積（與非線性相互作用強度直接相關）隨溫度的變化規律，獲得了突破性發現：

    1.非線性強度的溫度依賴性：實驗結果顯示，當溫度從低溫端（5K）與高溫端（≈100K）向65K逼近時，光學磁滯面積（即非線性強度）并非單調變化，而是呈現急劇增強的“峰狀”特征，在65K附近達到最大值。

    2.臨界相變的物理驗證：這種“臨界點附近響應劇增”的行為，是二級相變的典型物理特征（類似水相變過程中熱容突變的規律）。通過理論擬合分析，二級相變冪律函數可與實驗數據高度吻合（一級相變可能性未完全排除），證實CsPbBr?在65K附近存在內部結構或電子性質的臨界轉變；而非線性光學測量憑借高靈敏度，成為探測這類相變的有效手段。

    三、研究的科學價值與應用前景

    該研究不僅突破了鈣鈦礦連續波非線性調控的技術瓶頸，更在凝聚態物理與光子學交叉領域具有重要科學意義與應用潛力。

    （一）對凝聚態物理研究的貢獻

    1.明確了CsPbBr?連續波非線性的核心特性：其非線性響應為具有微秒級記憶效應的非瞬時過程，且強度在低溫環境下受65K臨界相變的顯著調制，填補了鈣鈦礦非線性物理機制研究的空白。

    2.提出了一種新型相變探測方法：相較于傳統線性光譜（如吸收光譜、光致發光光譜），非線性光學測量對物質內部臨界行為的探測靈敏度更高，為凝聚態物質內稟物理性質研究提供了新工具。

    （二）對光子器件研發領域的啟示

    1.非互易器件：全范圍偏振旋轉特性可用于研發無磁光隔離器、光環形器，微秒級響應時間可滿足多數非互易功能需求，且有望實現非互易脈沖整形等創新功能。

    2.光存儲與邏輯器件：光學雙穩態與三穩態為高密度光存儲器、光邏輯門提供了核心功能單元，可推動光計算技術的發展。

    3.前沿物理研究平臺：強雙折射與連續波非線性的結合，為探索光子自旋軌道耦合、極化激元電荷輸運等前沿物理現象提供了理想實驗體系。

    綜上，S.Rodriguez團隊在CsPbBr?鈣鈦礦微腔領域的研究，不僅將鈣鈦礦材料推向連續波非線性光學研究的前沿，更構建了“非線性光學測量凝聚態物理探測光子器件研發”的跨學科研究范式，為后續相關領域的創新發展提供了重要支撐。